Microstructural engineering of two-dimensional clay-based materials for advanced electrochemical energy conversion

二维粘土基材料的微观结构工程在先进电化学能源转换中的应用

作者信息：

Ruiqian Zhang ^a, Binbin Qian ^b, Ke Xu ^b, Amir Said ^a, Kunfeng Chen ^c, Chunlei Yang ^a, Sridhar Komarneni ^d, Dongfeng Xue ^b *

aCenter for Photonics Information and Energy Materials, Shenzhen Institute of Advanced Technology, Chinese Academy of Sciences, Shenzhen, 518055, China

b Shenzhen Institute for Advanced Study, University of Electronic Science and Technology of China, Shenzhen, 518110, China

c State Key Laboratory of Crystal Materials, Institute of Novel Semiconductors, Shandong University, Jinan, 250100, China

d Materials Research Institute and Department of Ecosystem Science and Management, 204 Energy and the Environment Laboratory, The Pennsylvania State University, University Park, PA, 16802, USA

https://doi.org/10.1016/j.revmat.2025.100016

文章介绍：

现代工业发展面临着能源消耗和环境退化日益严峻的挑战。为应对这些问题，推进清洁和可持续能源技术至关重要。然而，太阳能间歇性、气候变化、水文变异以及风力的不规律等不可控因素阻碍了可再生能源的储存和高效利用。克服这些制约因素，将自然能源波动转化为稳定、可扩展的能源系统，是未来发展的关键。在各种可再生能源中，氢能因其高能量密度、可持续性和零排放特性脱颖而出。氢能广泛应用于交通运输、工业过程和电力生成等领域。在能源转型的时代，氢能有望在实现可持续发展中发挥变革性作用。

氢气演化反应（HER）、氧气演化反应（OER）和氧还原反应（ORR）等能源转换技术的关键在于电催化材料。贵金属催化剂（如铂、铑、铱）由于其卓越的性能，已广泛应用于能源转换。然而，贵金属的高成本成为能源发展的重大障碍。

粘土基材料因其优异的物理化学特性、成本效益、自然丰富性和优良的热力学稳定性，已成为能源转换应用中极具前景的候选材料。其中，二维粘土基材料如蒙脱石（MMT）、蛭石（VMT）和层状双氢氧化物（LDHs）尤其以其高比表面积和复杂的多孔结构而闻名。这些二维粘土基材料的特点显著提高了电解质的可达性，并促进了离子快速传输，使其在多种能源技术中具有理想的应用前景。然而，粘土基材料固有的低电子导电性和有限的活性位点密度在一定程度上制约了其催化效率。此外，它们强烈的自聚集倾向加剧了这些限制，减少了催化活性表面的可用性，并阻碍了反应动力学。克服这些障碍仍是推动粘土基材料在下一代能源系统中应用的关键。为应对这些挑战，研究人员提出了一系列创新的改性策略：通过离子交换、层间扩展和表面功能化来改善结构和化学特性；集成石墨烯或碳纳米管等导电材料并引入异原子掺杂以增强电子导电性；采用模板法或自组装方法创建分级多孔结构，从而改善活性物质的分散。这些方法旨在优化粘土材料的自旋配置、轨道杂化和晶格稳定性，释放其在电化学能源转换应用中的全部潜力。

二维粘土基材料展现出作为高效催化剂的巨大潜力，但仍需进一步的改性和研究。通过微观结构工程，二维粘土基材料可以显著提高其催化活性，成为贵金属催化剂的理想替代品。本文讨论了典型二维粘土材料（如MMT、VMT和LDHs）的结构特征和微观结构工程。系统分析了提高二维粘土基材料催化性能的各种微观结构工程方法，包括通过离子交换调节电子态、通过层间扩展增加活性位点的可达性、通过缺陷工程引入表面空位以及通过异原子掺杂优化电子结构。最后，回顾了粘土基材料在电化学水分解中的最新进展，并展望了二维粘土基催化剂的前景。

中文摘要：
二维粘土基材料在氢气演化反应（HER）、氧气演化反应（OER）和氧还原反应（ORR）等关键电化学过程中的潜力已得到显著认可。二维粘土基材料具有内在的优势，如多孔结构、可调节的比表面积、优异的热力学和机械稳定性、丰富的资源以及成本效益。然而，二维粘土基材料的电催化活性有限，仍然是一个主要挑战。这个问题与微观结构密切相关，包括自旋状态、轨道杂化、能带对齐和晶格稳定性。本文探讨了改性二维粘土基材料与催化性能之间的关系，总结了缺陷工程和异原子掺杂等策略，以增强轨道重叠，从而提高HER、OER和ORR的催化活性。最后，本文讨论了粘土基材料的发展前景，强调了结合先进计算与实验技术在推动能源转换材料创新中的关键作用。