CO2电化学还原electrochemical reduction为有价值的C2+原料,受制于C1产物的竞争形成以及H2释放。
近日,美国 约翰·霍普金斯大学 (The Johns Hopkins University) Hao Zhang,Anthony Shoji Hall等,在Nature Catalysis上发文,利用盐包水water-in-salt电解质,将H2O热力学活性调节在0.97和0.47之间。从而在控制铜Cu电极上,获得了H2O在C–C耦合与C1产物形成过程中的作用机理。将热力学H2O活度降低到0.66,在-110mAcm-2部分电流密度,以及适度的过电位条件时,针对于C2+产物,获得了~73%的法拉第效率。热力学H2O活性的调节,提供了对C2+/C1比率的精细控制,范围从1到20。这些调控趋势,支持了热力学H2O活性的关键作用,尤其是在增加CO表面覆盖度和促进C–C与C2产物偶联。这些发现,强调了调节热力学H2O活性,作为指导原则的潜力,以最大限度地将CO2还原为非常理想的C2+产物。
Promoting Cu-catalysed CO2 electroreduction to multicarbon products by tuning the activity of H2O. 基于调节H2O活性,促进Cu催化的CO2电还原为多碳产物。' fill='%23FFFFFF'%3E%3Crect x='249' y='126' width='1' height='1'%3E%3C/rect%3E%3C/g%3E%3C/g%3E%3C/svg%3E)
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图1:电解质物理性质与NaClO4浓度的函数关系。
图2:在25nm厚镀铜气体扩散电极gas diffusion electrode,GDE上,实现了电化学CO2还原。
图3:热力学水活度thermodynamic H2O activity,aw函数与CO2还原的反应级数。
图4:热力学水活度aw函数与孔隙率依赖性反应级数。
图5:基于时间分辨,电化学质谱electrochemical mass spectrometry,ECM减少CO2。
图6:二氧化碳减排产品的塔菲尔图。
图7:二氧化碳减排的简化机制。
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图8:在不同热力学水活度aw下,铜纳米粒子涂覆的气体扩散电极GDEs时,CO2还原。
Zhang, H., Gao, J., Raciti, D. et al. Promoting Cu-catalysed CO2 electroreduction to multicarbon products by tuning the activity of H2O. Nat Catal (2023). https://doi.org/10.1038/s41929-023-01010-6https://www.nature.com/articles/s41929-023-01010-6声明:仅代表译者个人观点,小编水平有限,如有不当之处,请在下方留言指正!