上海交通大学Nature Materials：水凝胶技术新突破，高强韧水凝胶材料唾手可得！
水凝胶材料在生物医学领域展现了广阔的应用前景，成为当前最受关注的生物材料。力学性能是材料的应用前提，然而水凝胶材料天生质弱，强度低、韧性差，成为限制其应用的瓶颈难题。多年来，国内外研究人员倾注大量的时间与精力，致力于攻克这一难题。可以说，在水凝胶领域，掌握了解决力学难题的核心技术，就拥有了开启应用之门的钥匙。特别是近几年，伴随着产业界对水凝胶材料的青睐，相关技术的临床转化俨然已进入白热化竞争阶段。然而时至今日，这一问题始终没有得到有效解决。尽管当前已有多种提升水凝胶力学性能的方法，例如双网络策略以及基于聚乙烯醇的结构优化策略，但这些方法无一例外涉及冗长制备流程或苛刻制备条件，限制了其临床转化应用。
以聚乙二醇和透明质酸构筑的水凝胶为例，作者对该技术背后全新的“光偶联反应”原理进行了实验论证。在此过程中作者发现，该水凝胶形成了独特的微观结构：呈现力学有利的微观相分离；其中，聚乙二醇形成连续相，模量较低，透明质酸聚合形成分散相，模量较高；两相通过“光偶联反应”建立牢固界面，实现两相完整一体化。有趣的是，该微观结构无需人为精心设计或小心调控，在光照下数秒内即可自发形成。正是因为此，水凝胶的凝胶化过程异常快速且条件温和，具备临床易操作属性、契合生物安全性要求，从而奠定了该技术临床转化应用的基础。
为了阐明强/韧水凝胶设计的关键，从而形成普适性构筑方法，作者系统研究了水凝胶微观结构与力学性能之间的“构效关系”。通过水凝胶拉伸前后微观结构的对比与分析，作者发现了强韧水凝胶设计的决定性因素：两相界面。只有界面够强，分散相在受力过程中才能发生有效、充分的破裂，从而消耗足够多能量，赋予材料高韧性。有限元模拟计算的结果表明，材料在受力过程中，应力更容易在两相界面处集中。同样的道理，界面越强，能够支撑的集中应力越高，材料的强度就越高。作者进一步设计实验，减弱界面强度，“反向”证明界面在高强韧水凝胶设计中的决定性作用。考虑已报道的纳米复合水凝胶虽具备相分离结构，但无牢靠界面支撑，论文结论有望启示解决该类水凝胶力学问题的新方向。
最后，作者从水凝胶的制备时间、力学性能两个方面对新技术与现有水凝胶技术进行对比，展示新技术在水凝胶制备与力学性能方面无与伦比的综合优势。典型地，这些技术优势能够改变当前水凝胶3D打印现状，赋予打印器件更高的结构复杂性以及更高的打印精度。另外值得强调的是，除了水凝胶材料，该技术涉及的交联原理同样适用于非水材料体系，例如丙烯酸酯弹性体，在材料制备以及力学性能提升方面展现可移植的技术优势。